Es uno de los precursores de la pedagogía moderna, aunque no compuso una obra estrictamente monográfica sobre ese tema, sino que esparció su teoría sobre la educación en diversas cartas, reglamentos y escritos de carácter práctico. Creó, organizó y sistematizó la enseñanza escolar graduada por niveles y ciclos en la enseñanza primaria y una cierta formación profesional. Aunque a veces había una clase de párvulos, en general la escolarización se iniciaba a partir de los seis años de edad, pasando sucesivamente por nueve clases graduadas en orden decreciente. En la novena clase, los niños iniciaban la lectura con métodos silábicos y grandes cartelones que permitían una enseñanza colectiva. En la octava clase se enseñaba a leer de corrido. Los alumnos hacían lecturas individuales con el maestro y se corregían entre ellos. Las clases duraban dos horas y media por la mañana y otro tanto por la tarde. Cada cuatro meses se hacía un examen general en todas las escuelas. Si la evaluación era positiva, el alumno era admitido en la clase superior. Los maestros debían llevar tres libros de registro: el de matrícula, el de asistencia y el de calificaciones. Debían preparar previamente sus clases y estar en sus puestos antes de la llegada de los alumnos.
Actualmente, las llamadas Escuelas Pías, fundadas por Calasanz, se encuentran en todo el mundo.
